特に難しいことはありません。
3TB HDDデバイスをマウントポイントであるディレクトリにマウントし、あとは起動時の自動マウント設定を追加するだけです。
パーティション操作はしていません。3TB HDD丸々とフリースペースです。
ラズパイに外付けSSD/HDDを接続しよう | はざまとこわざ
Webminを使用したSambaの設定手順は、三たび登場の以下のページを参考にしました。
以下のページでは/homeの下に共有ディレクトリを作成していますが、今回私はHDDのマウントポイントをそのままShareという名前で公開するようにしました。
【Pi】Raspberry Pi 3 にファイル共有「Samba」と GUI「Webmin」をインストール
結果こうなりました。持て余しすぎ。何に使おう・・・。